厘米级的具有高密度路易斯酸位点的多孔单晶整体材料可增强丙烷脱氢作用
表面/界面结构和催化机理在许多实际的催化反应中具有重要意义。结合有序晶格结构和无序互连孔的多孔单晶提供了一种替代方案，可以在多孔微结构中创建具有清晰且高密度活性位点的扭曲表面。它们展现出清晰的晶格结构，精确的化学组成和清晰的终端表面的优势，这显示出构建连续扭曲和高密度活性表面结构的巨大潜力。
在《Angewandte Chemie国际版》上发表的一项研究中，科学院福建物质结构研究所谢奎教授带领的研究小组在2 cm尺度上生长了多孔单晶Mo 2 N和MoN整料以增强非氧化丙烷脱氢为丙烯。
通过控制不饱和Mo-N1 / 6和Mo-N1 / 3配位结构，在缺电子表面上形成高密度路易斯酸位点可有效提高在降低的温度下的催化活性。
研究人员首先生长了MoO 3的母体单晶，然后在650-700摄氏度的氨气氛中去除了周期性的目标原子层O，同时将亚稳Mo-O单晶的框架结构硝化并重建为中孔Mo 2。 N单晶。
同样，他们通过控制氨气的温度，流量和压力来生长多孔MoN单晶。
此外，研究人员还观察到了扭曲表面的精细结构和多孔单晶的金属氮不饱和配位活性结构。
他们发现具有不饱和Mo-N1 / 6和Mo-N1 / 3配位结构的顶层Mo离子在表面形成高密度的路易斯酸位点，从而导致CH键有效活化，而在非氧化丙烷脱氢。
用多孔单晶Mo 2 N和MoN整体材料在500摄氏度下证明了约11%的丙烷转化率和约95%的丙烯选择性，即使操作20小时也未观察到降解。
该研究为实际催化反应中表面 结构和催化机理的研究提供重要参考。
标签： 多孔单晶整体材料