基于双原子催化剂的多相OER电催化分子平台
析氧反应(OER)是一种能够产生氧气的化学反应。该反应对于通过水分解或通过CO2的电还原生产燃料至关重要。
迄今为止，已发现含有Co、Fe或Ni的混合金属氧化物是引发该反应的最有前途的电催化剂。然而，由于它们的异质性，这些催化剂及其反应机制很难研究。
近年来，科学家们也一直在密切研究原子分散催化剂，这是一类新兴的具有高原子效率的非均相电催化剂，包括单原子催化剂和离散的亚纳米簇。这种新型催化剂的特点是均匀且定义明确的活性位点，这可能更容易探测和检查。
洛桑联邦理工学院(EPFL)和国立大学的研究人员最近推出了一种新的分子平台，可用于促进和研究异质OER电催化。该平台在NatureEnergy上发表的一篇论文中介绍，基于双原子催化剂，其中所有活性金属物质都以两个定义的原子形式存在。
“尽管最近报道了一些原子分散的OER催化剂，但它们在OER过程中的活性位点的结构仍不清楚，”进行这项研究的研究人员之一陈浩明告诉TechXplore。“在我们之前的工作中，我们表明我们可以将单原子Co预催化剂转化为用于OER原位的Co-Fe双原子催化剂。这种催化剂在金属氧化物中表现出最高的转换频率之一。”
陈和他的同事使用一种称为原位X射线吸收光谱(XAS)的技术，表明他们创造的催化剂的活性位点是二聚Co-Fe部分。他们的发现最终证明了双原子分子平台在开发特定的高活性OER催化剂方面的潜力。
“我们认为，当今多相析氧电催化中最重要的课题之一是开发有助于理解活性多相催化剂的新方法，”陈说。“然而，在我们之前的工作中，我们只展示了Co-Fe双原子催化剂。”
为了证明双原子催化剂对多相OER电催化的整体有效性，研究人员表明，含Co、Fe和Ni的单原子预催化剂可以转化为双原子催化剂。因此，他们创造了各种双原子催化剂，并使用原位XAS和高能量分辨率荧光检测(HERFD)XAS表征了它们的结构。此外，他们使用一种称为像差校正扫描透射电子显微镜分析的方法对它们进行了检查。
“这些同构和定义的催化剂为多相OER催化剂的机理研究提供了一个罕见的分子框架，”陈说。“这里介绍的双原子催化剂可以被视为混合金属氧化物活性位点的分子模型，这是OER最活跃的催化剂之一。”
Chen和他的同事最近的工作介绍了双原子催化剂作为OER催化的一个新的有价值的平台。此外，研究人员概述了一种简单直接的合成这些催化剂的方法。
“通过利用原位X射线吸收研究和对所有催化剂进行电动分析，我们可以推断出OER的催化循环，这是极具挑战性的，迄今为止尚未实现，”陈说。“因为我们的催化剂具有分子定义的活性位点，它们连接了分子和非均相固态催化剂。相应的机理研究应该会产生深远的影响。”
未来，这组研究人员提出的新分子平台可用于更深入地研究异质OER电催化剂。例如，它可以帮助材料科学家更好地了解催化剂的原子构型和化学状态如何影响其催化性质。
“我们相信我们的工作将激发大量采用双原子催化作为新设计策略的后续研究，也可能适用于其他非均相电催化剂，”陈补充道。“例如，在电化学CO2还原中，可以推测CC耦合必须发生在催化表面上，以形成CC键合结构，以生成C2产物，例如C2H4和C2H5OH。我们正计划开发用于非均相电化学CO2还原的双原子电催化剂。”
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